近日,我院功能材料专业青年教师姚霞喜以第一作者、第一单位身份在催化类著名期刊Applied Catalysis B(SCI一区,IF:14.229)上发表题为“Mie resonance in hollow nanoshells of ternary TiO2-Au-CdS and enhanced photocatalytic hydrogen evolution”的研究论文。
该论文从太阳光利用率、电荷分离转移角度设计合成空心结构TiO2-Au-CdS三元复合物,通过调控米氏共振波长使其与CdS吸收范围相匹配,从而有效提高入射光利用率,增强其可见光催化分解水产氢性能。以SiO2球为模板,通过TiO2包覆、表面修饰负载Au、离子交换及硫化等过程可控合成了TiO2-Au-CdS空心结构,利用SiO2球模板的大小可有效调控空心结构的尺寸。高分辨TEM显示TiO2、Au、CdS形成了结合的界面,HAADF-STEM及EDS mapping证实了Au、Cd、S、C元素均匀地分布在TiO2壳层上。基于米氏理论,通过模拟计算得到了不同尺寸空心结构的米氏共振波长。米氏共振波长在430 nm的空心结构具有更高的能量,更容易激发CdS半导体,因而展现出了最好的分解水产氢性能。
与传统提高光利用率方式(元素掺杂、异相结构、敏化)不同,本文利用空心结构自身的米氏共振现象增强材料对可见光的利用率。理论计算及实验测试证实了米氏共振波长的调控可有效激发半导体材料、提高入射光的利用率。米氏共振的调控为光催化及太阳能电池等其它领域入射光利用率提高方面提供了一种新的方式。
心得与体会:
材料的结构决定性能,如何利用材料自身结构的设计提高材料的使用性能具有重要的意义。材料的结构设计需要一定的前期工作基础及理论指导,本课题是在美国加州大学河滨分校(殷亚东教授课题组)交流访问期间所做课题的延续。殷教授课题组擅长单分散空心结构TiO2的合成工作,已在Energy & Environmental Science、Advanced Functional Materials等期刊上发表多篇相关研究论文,在此基础上拟通过元素掺杂、异相结构等方式提高TiO2的光响应范围。但在惰性气氛中高温处理时,我们发现空心结构TiO2具有明亮的颜色,通过改变尺寸可得到紫色、蓝色及绿色样品。经查阅文献、反射光谱测试和米氏理论计算,最终证实空心结构TiO2的颜色是由于米氏共振引起的,属于结构色,此工作已发表在Journal of Materials Chemistry C上。后续工作中我们设想,TiO2是一种稳定的半导体,在光催化、太阳能电池等领域具有广阔的应用,能否利用其自身的米氏共振增强对入射光的利用率。另外,考虑到太阳能光谱中可见光占43%,能否设计合成具有可见光响应的空心结构,通过结构调控提高可见光利用率。最后,讨论决定选择典型的TiO2-Au-CdS三元复合物来验证我们的想法和思路。类似地,利用空心结构米氏共振现象同样可以增强染料敏化可见光分解水产氢性能,此工作目前也以第一作者、第一单位身份发表在了中国科技期刊Chinese Chemical Letters上(SCI二区)。在课题研究过程中,善于思考并结合不同领域中的研究(例如光催化、结构色两个不同的领域),做到学科交叉,相信会有很多新颖的思路产生。
论文连接:
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0926337320305683